Thèse : Simulation numérique directe de la combustion de particules d'aluminium et d'oxyde de cuivre en présence d'écoulements réactifs

Résumé

Les matériaux thermites, constitués d’un combustible métallique et d’un oxyde métallique, présentent un fort intérêt en raison de leur densité énergétique élevée et de leurs nombreuses applications. La prédiction numérique de leur combustion constitue un enjeu majeur pour leur intégration dans des systèmes industriels. Cette problématique demeure complexe en raison du caractère multi-physique et multi-échelle des phénomènes mis en jeu, associant transferts, changements de phase et réactions chimiques homogènes et hétérogènes sur des échelles spatiales variées (du nanomètre au millimètre) et temporelles larges (de la milliseconde à la seconde).
La majorité des travaux consacrés aux thermites repose sur des approches expérimentales visant à caractériser leurs propriétés de combustion. Peu d’études ont développé des modèles prédictifs détaillés, les approches existantes reposant généralement sur des hypothèses simplificatrices et des cinétiques globales limitant leur domaine de validité. Les progrès récents du calcul haute performance (HPC) et des méthodes numériques permettent désormais la réalisation de simulations numériques directes (DNS) capables de décrire finement les mécanismes de combustion.
Dans ce contexte, cette thèse vise à améliorer la compréhension de la combustion des systèmes à base d’aluminium, depuis la particule isolée jusqu’à une thermite Al/CuO, afin d’identifier les mécanismes dominants et de fournir aux modèles macroscopiques des informations quantitatives sur les transferts de masse, de quantité de mouvement et de chaleur. Les travaux s’articulent autour de trois axes.
- Un modèle DNS tridimensionnel de combustion d’une particule d’aluminium dans un écoulement réactif a d’abord été développé. Il intègre les réactions homogènes gazeuses, les réactions hétérogènes à l’interface et leur couplage avec l’écoulement. Après validation expérimentale, une campagne de simulations a permis d’étudier l’influence des conditions d’écoulement et de la concentration en oxygène sur les champs locaux ainsi que sur les caractéristiques globales de combustion.
- Les résultats DNS ont ensuite été exploités pour renseigner les modèles macroscopiques. Une caractérisation des transferts de masse, de quantité de mouvement et de chaleur autour des particules en combustion a été réalisée. Le modèle de Spalding a été adapté à la combustion de l’aluminium sous la forme du modèle Al-SM, mettant en évidence un paramètre adimensionnel robuste permettant d’unifier la description de particules inertes, évaporantes ou réactives. Des corrélations améliorées pour le coefficient de traînée et le nombre de Nusselt ont ainsi été proposées.
- Enfin, le modèle a été étendu à une thermite Al/CuO. Un milieu périodique constitué d’un arrangement aléatoire de particules d’aluminium et d’oxyde de cuivre a été développé et simulé dans différentes configurations. L’influence de l’organisation spatiale a été quantifiée à l’aide d’indicateurs statistiques garantissant la reproductibilité des résultats. L’analyse des champs locaux et la comparaison avec les corrélations classiques soulignent la nécessité d’améliorer la modélisation des transferts interphasiques dans les systèmes thermiques.

Abstract

Thermite materials, consisting of a metallic fuel and a metal oxide, have attracted significant interest due to their high energy density and wide range of potential applications. Predicting their combustion through numerical simulations is a major challenge for their integration into industrial systems. However, this remains difficult because thermite combustion involves strongly coupled multi-physics and multi-scale phenomena, including transport processes, phase changes, and homogeneous and heterogeneous chemical reactions occurring over spatial scales ranging from nanometers to millimeters and temporal scales from milliseconds to seconds.
Most studies on thermites have focused on experimental characterization of their combustion properties. In contrast, only a limited number of predictive models have been developed, and existing approaches generally rely on simplifying assumptions and global reaction kinetics that restrict their range of validity. Recent advances in high-performance computing (HPC) and numerical methods now enable direct numerical simulations (DNS) capable of accurately resolving combustion processes.
In this context, the objective of this work is to improve the understanding of combustion mechanisms in aluminum-based systems, from a single particle to an Al/CuO thermite, in order to identify the dominant mechanisms and provide macroscopic models with quantitative information on mass, momentum, and heat transfer. The work is organized around three main research directions.
- First, a three-dimensional DNS model of an aluminum particle burning in a reactive flow was developed. The model accounts for homogeneous gas-phase reactions, heterogeneous interfacial reactions, and their coupling with the surrounding flow. After validation against experimental data, a series of simulations was performed to investigate the influence of flow conditions and oxygen concentration on both local fields and global combustion characteristics.
- Second, DNS results were used to improve macroscopic modeling. Mass, momentum, and heat transfer around burning particles were characterized in detail. The classical Spalding model was extended to aluminum combustion through the development of the Al-SM model, which highlights a robust dimensionless parameter capable of unifying the description of inert, evaporating, and reacting particles. Improved correlations for the drag coefficient and the Nusselt number were subsequently proposed.
- Finally, the model was extended to an Al/CuO thermite system. A periodic medium composed of a random arrangement of aluminum and copper oxide particles was generated and simulated under different operating conditions. The influence of particle spatial organization was quantified using statistical indicators ensuring result reproducibility. Analysis of local fields and comparison with classical correlations demonstrated the need for improved modeling of interphase transfer processes in thermite systems.